Suarez đồng ý gia nhập Barca từ ngày 11/7/2014 nhưng anh không thể ngay lập tức ra mắt đội bóng xứ Catalan do bị cấm thi đấu bởi hành vi cắn Giorgio Chiellini ở World Cup 2014.
Phải đến ngày 25/10/2014, Suarez mới có trận ra mắt cho Barca khi đội bóng này gặp Real Madrid trong trận Siêu kinh điển. Hơn một tháng sau, Suarez đã có bàn thắng đầu tiên cho Barca khi CLB xứ Catalan chạm trán APOEL ở Champions League ngày 26/11/2014.
Tình huống lập công của cầu thủ người Uruguay đến từ pha bóng mà anh xử lý rất kỹ thuật, loại bỏ hậu vệ đội chủ nhà trước khi đặt lòng kỹ thuật vào góc xa để ghi bàn mở tỷ số trận đấu.
Pha lập công của Suarez góp phần tạo nên chiến thắng 4-0 của Barca trên sân của đối thủ đến từ đảo Síp. Pha lập công đó đã mở ra quãng thời gian ấn tượng của tiền đạo người Uruguay tại sân Camp Nou. Anh ghi tổng cộng 25 bàn thắng trên tất cả các đấu trường mùa 2014/2015, cùng Messi và Neymar tạo nên bộ ba MSN trứ danh, giúp Barca đoạt "cú ăn ba" ở các đấu trường La Liga, Champions League và Cúp Nhà vua.
Đến khi rời Barca để sang Atletico mùa Hè 2020, Suarez đã có tổng cộng 198 bàn thắng sau 283 lần ra sân cho đội bóng xứ Catalan. Anh giành được 13 danh hiệu cùng đôi chủ sân Camp Nou./.