1_lmtj.jpg
 Tháng 1/2008, Jolie nói với tờ Telegraph: "Tôi rất may mắn khi có Brad" , "Anh ấy là một người đàn ông đích thực".
Khi Jolie và Pitt quay phim Mr. & Mrs. Smith vào năm 2004, lúc đó Pitt đã kết hôn với Jennifer Aniston. Jolie từng nói với tạp chí Vogue: "Chúng tôi tìm thấy một tình bạn kỳ lạ và tình yêu đột nhiên đến lúc nào không hay"
Để quảng bá cho bộ phim Mr. & Mrs. Smith, hai ngôi sao đóng vai một cặp vợ chồng của những năm 1960 cho tạp chí W. Vợ cũ của Brad Pitt- Jennifer Aniston sau đó đã nói với tạp chí Vogue: "thế giới đã bị sốc và tôi cũng đã sốc..."
Hai vợ chồng trên một chiếc xe máy trong chuyến thăm thành phố Hồ Chí Minh (Việt Nam) tháng 11/2006. Năm sau, họ nhận con nuôi người Việt- bé Pax Thiên khi đó 3 tuổi.
Pitt và Jolie âu yếm nhìn nhau tại một sự kiện vào tháng 1/2007
Đôi uyên ương tại Liên hoan phim Cannes tháng 5/2007. "Có một sự cân bằng tại nhà chúng tôi hiện giờ", Pitt nói. Cặp đôi cũng bày tỏ ý định sẽ có đứa con thứ 7.
Jolie khi đang mang thai đôi Knox và Vivienne tháng 5/2008. Cô sinh đôi chỉ hai tháng sau khi ra mắt Kung Fu Panda tại Liên hoan phim Cannes.
Tháng 7/2008, cặp vợ chồng chia sẻ những bức ảnh đầu tiên của cặp song sinh Knox và Vivienne với tạp chí Hello!. Bức ảnh đã được trả 14 triệu USD và đây là hình ảnh người nổi tiếng từng được trả phí cao nhất.